JBCS

INTRODUÇÃO

A segurança alimentar é um tema de crescente relevância global, especialmente em um cenário onde a contaminação ambiental por radionuclídeos antrópicos representa um risco significativo à saúde pública. Neste contexto, o Sistema Nacional de Segurança Alimentar e Nutricional (SISAN), definida pela Lei No. 11.346/2006,¹ estabelece como princípio fundamental o acesso a uma alimentação saudável e segura.

Radionuclídeos, como o ¹³⁷Cs, são introduzidos no meio ambiente por atividades humanas, incluindo testes nucleares, acidentes em instalações nucleares e práticas industriais inadequadas.² Uma vez liberados, esses elementos podem se dispersar pelo ar, solo e água, sendo incorporados à cadeia alimentar e, consequentemente, aos organismos vivos, o que pode levar a exposições adicionais e aumentar a probabilidade de efeitos adversos à saúde.^3,4

No Brasil, a Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN)⁵ estabelece limites rigorosos para a atividade específica de radionuclídeos em alimentos, como o limite de 1,0 kBq kg^-1 para o ¹³⁷Cs. Para atender a esses padrões, a análise e a emissão de laudos radiométricos tornam-se requisitos indispensáveis para a exportação de produtos alimentícios. Entre esses produtos, destaca-se o açúcar, um dos principais itens agrícolas do Brasil, que responde por 22% da produção mundial e 44% do comércio global.⁶ Esse cenário reforça a necessidade de controle rigoroso da qualidade e segurança do açúcar destinado à exportação, especialmente no que diz respeito à presença de radionuclídeos como o ¹³⁷Cs, que pode ser rastreado na crosta terrestre e potencialmente impactar a cadeia alimentar.

Diante dessa realidade, é imprescindível garantir a segurança nuclear e suas aplicações por meio do monitoramento contínuo da radioatividade, utilizando metodologias analíticas que assegurem rapidez, alta resolução e sensibilidade.^7-9

A espectrometria gama, amplamente utilizada na detecção de radionuclídeos, destaca-se como uma ferramenta essencial nesse processo.^10,11 No entanto, a aplicação dessa técnica requer o desenvolvimento de modelos de calibração específicos e de baixo custo, que sejam capazes de atender às demandas da indústria alimentícia e nuclear com alta precisão e eficiência.

Assim, o presente estudo teve como objetivo desenvolver um modelo variante de calibração para espectrômetros gama do tipo HPGe-Be, voltado para a análise de ¹³⁷Cs em amostras de açúcar destinadas à exportação. Essa abordagem visa não apenas atender às exigências regulatórias, mas também contribuir para o avanço das tecnologias nucleares aplicadas à segurança alimentar.

 

PARTE EXPERIMENTAL

Matriz do estudo e modelo variante

O estudo foi conduzido no Laboratório de Radioecologia e Controle Ambiental (LARCA) e no Laboratório de Radioquímica e Análise Nuclear (LABRAN), do Departamento de Energia Nuclear (DEN) da Universidade Federal de Pernambuco (UFPE).

No processo de preparação dos padrões secundários, volumes de 10 e 15 mL de ¹³⁷Cs, previamente diluídos em solução de ácido clorídrico, foram incorporados a 300 g de solo de baixo background radioativo, cujas características granulométricas são análogas às do açúcar VHP (very high polarization). As amostras foram, em seguida, submetidas a um processo de secagem em estufa a uma temperatura de 60 ºC até que a umidade fosse completamente removida.

Adicionalmente, um modelo de segurança foi estabelecido para facilitar a homogeneização dos padrões, sendo implementado no laboratório LARCA, onde foram conduzidos ensaios radiométricos. Paralelamente, um modelo computacional de recipiente dedicado foi desenvolvido para o sistema de medidas, projetado para revestir o volume ativo do detector HPGe-Be. Este modelo foi elaborado com o auxílio do software Ultimaker Cura, em sua versão 5.4.0, disponibilizada gratuitamente pela empresa holandesa Ultimaker B.V. em 2023.

O recipiente dedicado foi produzido por meio de impressão 3D utilizando a impressora de marca GTMax3D, modelo A2V2, sendo o material utilizado na impressão o acrilonitrila butadieno estireno (ABS). Finalmente, os padrões secundários foram acondicionados aos recipientes dedicados, devidamente lacrados e identificados, e posteriormente submetidos a análises conforme estabelecido nos protocolos de pesquisa.

Sistema de medidas nucleares e arranjo experimental

Para as análises dos padrões de césio, foi empregado um sistema de espectrometria gama de alta resolução, utilizando um detector semicondutor do tipo HPGe com janela de berílio, da marca Canberra^®. Este detector apresenta eficiência nominal de 25% e resolução de 1,8 keV para a energia de 1.332 keV do ⁶⁰Co.

A Figura 1 ilustra por meio de fluxograma, os componentes da instrumentação nuclear utilizada no trabalho experimental.

 

 

Conforme a representação esquemática na Figura 1, o detector foi envolvido por uma blindagem de Pb com aproximadamente 6 cm de espessura, complementada por camadas internas delgadas de Cd e Cu. A blindagem foi projetada para minimizar as interferências externas nas medições realizadas pelo sistema de detecção, enquanto as camadas delgadas têm a função de mitigar os efeitos de retroespalhamento resultantes da interação secundária da radiação gama com a matéria.

Além disso, um sistema criogênico foi interligado, utilizando nitrogênio líquido para resfriamento a -196 ºC.

O sistema de detecção foi acoplado a um analisador multicanal (MCA) Eagle Plus, com 4k, e a tensão do pré-amplificador foi ajustada para 3 kV, conforme especificações do fabricante.

Para a manipulação, tratamento e análise dos espectros obtidos, foi utilizado o software Genie-2k^®, também fornecido pela Canberra^®, Estados Unidos, 2016.

A calibração em energia foi realizada por meio da correlação dos canais do MCA e as transições gama das fontes pontuais seladas de ¹³³Ba, ¹³⁷Cs, ⁶⁰Co e ²²Na. As fontes foram posicionadas diretamente no detector, sem interposição de barreiras, e analisadas individualmente durante um período de 3.600 s. Após as medições, foi construído o modelo linearizado da calibração do sistema de detecção.

Os parâmetros físicos de eficiência em energia e resolução do sistema de medidas foram determinados diretamente pela análise de cada padrão secundário de ¹³⁷Cs na matriz usada, fundamentados na transição gama de aproximadamente 661,66 keV, emitida pelo ^137mBa, que é formado pela transmutação do núcleo do césio por emissão beta.

Do decaimento radioativo, resulta o entendimento de que o ¹³⁷Cs envolve a emissão de partícula beta, resultando em ^137mBa, que por sua vez libera o excesso de energia na forma de raios gama, decaindo para ¹³⁷Ba.

Para mapear a região de interesse na identificação do isótopo de césio, aplicou-se o modelo de resolução em energia, utilizando a Equação 1,¹² sendo R a resolução em energia, FWHM (do inglês: full width at half maximum) a largura do fotopico de interesse à meia altura, e E a energia gama emitida no decaimento radioativo.

Para calcular a eficiência em energia, utilizou-se da Equação 2, também definida em Knoll,¹² sendo ε a eficiência em energia, N_Ei a contagem da área da transição gama do ¹³⁷Cs, A a atividade específica do padrão corrigida para o dia da análise (Bq), t o tempo de contagem atribuído na análise (s), γ a probabilidade de emissão gama e m a massa total do padrão (kg).

Quando obtida a eficiência relativa para a transição gama de interesse, a reformulação da Equação 2 já permitirá a obtenção das atividades específicas nas amostras em estudo, estabelecendo-se o modelo empírico apropriado para as análises de açúcar.

Para o cálculo do limite de quantificação (LQ), foi utilizada a Equação 3, extraída de Curie¹³ e Correia.¹⁴

Na Equação acima, N_Ei foi considerado como sendo o valor da incerteza da contagem líquida total associada à transição gama de interesse.

Recipiente dedicado

Para desenvolver um modelo eficaz de um recipiente dedicado, foram realizados estudos e dimensionamentos da geometria, utilizando as ferramentas disponíveis no software Ultimaker Cura.

A Figura 2 ilustra, de forma detalhada, os aspectos abrangentes desse modelo. Inicialmente, é apresentada a configuração completa e aberta do recipiente (Figura 2a), que revela a estrutura interna e o sistema de encaixe projetado para a integração com o detector. Em seguida, a visualização do recipiente fechado (Figura 2b), que apresenta uma tampa fixada por pressão.

 

 

Adicionalmente, uma imagem da estrutura fechada é exibida com uma perspectiva da abertura inferior (Figura 2c), que foi projetada para o encaixe do detector. Para finalizar, cortes em perspectiva do corpo e da tampa (Figuras 2d e 2e) são mostrados, proporcionando uma visão minuciosa da estrutura interna do recipiente e destacando as dimensões projetadas para acomodar o volume ativo do detector e otimizar a capacidade amostral.

Posteriormente, foi realizada a confecção dos recipientes por meio de impressão 3D, os quais foram utilizados para a adição dos padrões secundários contendo diferentes concentrações de ¹³⁷Cs.

No que diz respeito à fabricação dos recipientes, destaca-se que o processo de impressão de cada unidade teve duração de 15 h e 34 min, com um custo aproximado de R$ 24,00 (vinte e quatro reais), considerando tanto o material utilizado quanto o consumo de energia do equipamento.

 

RESULTADOS E DISCUSSÃO

Arranjo experimental em laboratório

O arranjo experimental apresentado na Figura 3 demonstra, de forma detalhada, a configuração geométrica empregada para o posicionamento do recipiente dedicado desenvolvido especificamente para este estudo no espectrômetro gama de alta resolução.

 

 

Destacado em cor amarela, o recipiente envolve o volume ativo do detector, representado em corte perspectivado, a fim de permitir melhor visualização do ajuste e do acoplamento do dispositivo, em conformidade com o planejamento experimental previamente delineado.

A concepção deste recipiente visou otimizar tanto a eficiência geométrica quanto a eficiência em energia do sistema de detecção, especialmente na faixa correspondente à emissão característica do ¹³⁷Cs, que é de aproximadamente 662 keV. Tal configuração teve como objetivo a maximização da captação de fótons provenientes das amostras analisadas, resultando em uma sensível melhoria da eficiência total do sistema e no aumento da sensibilidade analítica, parâmetros cruciais para a quantificação de baixas atividades específicas, principalmente quando se trata de radionuclídeo não suportado pelo meio ambiente.

Adicionalmente, o modelo geométrico adotado contribuiu de maneira direta para a melhoria da resolução de fotopico e para a redução das componentes de ruído de fundo na região espectral de interesse, fatores determinantes para a obtenção de resultados metrológicos mais precisos, rastreáveis e confiáveis, refletindo a adequação técnica do arranjo experimental e sua potencial aplicação em procedimentos analíticos de controle radiológico em matrizes alimentares similares.

Calibração em energia

A calibração em energia foi realizada com fontes pontuais de ¹³³Ba, ¹³⁷Cs, ⁶⁰Co e ²²Na, abrangendo a faixa de emissões gama de interesse no estudo. A partir desses dados, definiu-se o modelo necessário para o mapeamento e a caracterização dos radionuclídeos, garantindo a precisão na identificação das transições gama.

Esse procedimento resultou na formulação da Equação 4, posteriormente inserida no software Genie 2k^®, utilizado para aquisição e processamento dos espectros gama. Nessa expressão, E representa a energia da transição gama (em keV) e C indica o canal correspondente à respectiva emissão, conforme o intervalo de energia ilustrado na Figura 4.

 

 

Os dados obtidos no processo de calibração permitiram o ajuste de um modelo matemático cuja qualidade foi evidenciada pelo coeficiente de correlação linear (r = 1), indicando ajuste perfeito entre os valores experimentais e os teóricos de energia. Esse resultado demonstra a elevada precisão do sistema espectrométrico e a robustez do modelo de calibração empregado, garantindo a confiabilidade nas determinações subsequentes dos radionuclídeos de interesse.

O desempenho do experimento é indicativo de que as fontes utilizadas abrangeram adequadamente a faixa energética de trabalho do detector, assegurando a linearidade da resposta do sistema em todo o intervalo analisado. Adicionalmente, a perfeita correlação valida a adequação dos parâmetros de ajuste aplicados no software de análise, contribuindo para a minimização de erros sistemáticos e incertezas nas medições realizadas ao longo dos ensaios experimentais.

Preparação dos padrões secundários

Os padrões secundários de ¹³⁷Cs foram elaborados por meio da adição controlada de volumes de 10 e 15 mL de uma solução de fonte aberta deste radionuclídeo a alíquotas de 300 g de solo com baixo teor de radioatividade natural. Este solo foi previamente selecionado com base em suas características físicas, notadamente a granulometria e a densidade aparente, compatíveis com as propriedades do açúcar VHP objeto da padronização da metodologia, de modo a minimizar os efeitos da autoatenuação e permitir a adequada simulação da matriz analítica.

As misturas foram acondicionadas em recipientes de porcelana e submetidas a processo de secagem em estufa, mantida a uma temperatura constante de 60 ºC, até a completa remoção da umidade residual. Finalizada esta etapa, os materiais foram resfriados em dessecador de sílica gel para evitar reabsorção de umidade atmosférica e, posteriormente, homogeneizados manualmente em sacos plásticos de alta resistência, assegurando a distribuição uniforme do radionuclídeo na matriz sólida.

As alíquotas já contendo o radionuclídeo de interesse foram então transferidas para os recipientes dedicados previamente confeccionados (Figura 5), cuja geometria foi projetada para compatibilidade com o detector gama de alta resolução empregado neste estudo. Conforme ilustrado, o padrão secundário contendo 10 mL de ¹³⁷Cs foi acondicionado no recipiente identificado pela cor laranja, enquanto o padrão com 15 mL foi alocado no recipiente vermelho.

 

 

Com o objetivo de garantir a estabilidade física dos padrões durante a manipulação e as medições espectrométricas, bem como evitar perdas por desprendimento de partículas finas ou redistribuição do material, procedeu-se à vedação superior da superfície das amostras com lâmina de papel alumínio, firmemente fixada com fita isolante de alta aderência. Esta medida adicional de isolamento contribuiu para a manutenção da integridade dos padrões e para a reprodutibilidade dos resultados obtidos.

Por fim, os recipientes foram hermeticamente lacrados e levados ao Laboratório de Radioquímica e Análise Nuclear (LABRAN) do Departamento de Energia Nuclear da Universidade Federal de Pernambuco (UFPE), onde foram submetidos às análises gama-espectrométricas.

Certificação do experimento

A certificação do experimento foi realizada por meio da medição dos padrões secundários de ¹³⁷Cs e da avaliação crítica das respostas obtidas pelo sistema de espectrometria gama de alta resolução.

A Figura 6 apresenta, de forma comparativa, os valores das atividades específicas de referência dos padrões secundários e os valores determinados experimentalmente, após o processamento e a análise estatística dos espectros adquiridos.

 

 

A partir da análise quantitativa dos dados exibidos na Figura 6, verificou-se um erro relativo médio de apenas 2,6% entre as atividades de referência e aquelas medidas, valor este significativamente inferior ao limite aceitável preconizado para calibrações em sistemas de detecção gama em conformidade com as exigências metrológicas da norma ISO 11929:2019.¹⁵

Este reduzido desvio relativo atesta a adequação do modelo de calibração adotado e confirma a robustez do arranjo experimental proposto, validando tanto a eficiência em energia do sistema detector quanto a correção geométrica aplicada aos recipientes dedicados. Ademais, os resultados obtidos comprovam a confiabilidade do método analítico desenvolvido, assegurando a rastreabilidade das medições e a precisão dos valores de atividade específicos determinados para as amostras simuladas.

Portanto, o bom desempenho observado no ensaio de certificação constitui evidência objetiva da conformidade do procedimento experimental com os critérios de exatidão e incerteza estipulados para métodos de quantificação de radionuclídeos em matrizes sólidas de interesse radiométrico.

Os resultados obtidos no processo de certificação demonstraram excelente concordância com os valores de referência, situando-se na mesma ordem de grandeza daqueles reportados por Correia et al.,¹⁶ os quais indicaram um erro máximo de 3,53%. O erro relativo médio de 2,6% observado no presente estudo não apenas se manteve abaixo desse valor de referência, como também reforçou a robustez e a confiabilidade do modelo de calibração adotado para o sistema de espectrometria gama de alta resolução.

A Figura 7 ilustra a comparação direta entre os dados experimentais obtidos e os valores de referência teóricos correspondentes à transição gama característica da desintegração do ¹³⁷Cs. O elevado coeficiente de correlação linear (próximo da unidade) evidencia a linearidade e a adequação do modelo de calibração aplicado, confirmando a resposta previsível e reprodutível do sistema detector em toda a faixa de interesse.

 

 

Adicionalmente, a energia teórica da principal emissão gama do ¹³⁷Cs, de 661,66 keV, foi experimentalmente determinada como 661,61 keV, considerando-se a média ponderada das energias obtidas a partir das medições dos dois padrões secundários apresentados na Figura 6, os quais possuem atividades específicas distintas. A diferença desprezível entre os valores teórico e experimental evidencia a excelente resolução em energia do sistema de detecção e o correto ajuste do processo de calibração.

A Figura 7 também apresenta um diagrama comparativo entre os valores das energias teóricas e experimentais, adotando-se a média experimental como representativa do conjunto de medições realizadas. A consistência entre os resultados comprova a eficácia do método de calibração empregado, bem como a estabilidade operacional do espectrômetro gama ao longo do experimento.

Considerando a energia teórica da transição gama do ¹³⁷Cs (661,66 keV) e os valores médios obtidos experimentalmente, foi verificado um erro relativo inferior a 0,01%, magnitude desprezível para fins de caracterização do radionuclídeo e validação da calibração em energia.

No boxplot apresentado na Figura 7, a linha em 661,66 keV representa o valor teórico da transição gama de interesse. Os pontos correspondentes às energias de 661,62 e 661,60 keV referem-se, respectivamente, aos padrões secundários preparados com volumes de 10 e 15 mL da solução de ¹³⁷Cs, respectivamente. A proximidade destes valores entre si, bem como em relação ao valor teórico, demonstra a excelente reprodutibilidade do sistema de detecção, independentemente da variação na concentração do radionuclídeo nas amostras.

No que se refere à resolução em energia, tem-se que expressa a aptidão do sistema em individualizar fótons próximos, mesmo na presença de emissões de outros radionuclídeos ou potenciais interferências espectrais, sendo convencionalmente expressa pelo valor de R, definido como a razão entre a largura à meia altura do pico fotônico (FWHM) e o canal correspondente à energia central do mesmo pico gama. Quanto menor o valor de R, melhor a capacidade resolutiva do sistema.

A Figura 8 apresenta os resultados da análise de resolução espectral, abrangendo o intervalo de energia utilizado na calibração do sistema, compreendido entre 81 e 1.333 keV. Neste contexto, destaca-se o fotopico de 661,66 keV do ¹³⁷Cs, cuja emissão característica corresponde à transição isomérica do ^137mBa. Os valores obtidos de FWHM para esta linha gama corroboram a adequada performance espectral do sistema, atendendo aos critérios de resolução exigidos para medições de precisão em espectrometria gama de alta resolução.

 

 

No presente experimento, a resolução em energia obtida foi classificada como excelente, apresentando um valor de R = 0,64%, o que reflete uma largura estreita do fotopico associado à região de interesse. Este desempenho supera de forma significativa os valores típicos reportados em experimentos convencionais de espectrometria gama com detectores HPGe, nos quais a resolução em energia frequentemente excede 3%. O valor alcançado neste estudo é, portanto, aproximadamente cinco vezes inferior, situando-se na faixa dos melhores resultados descritos na literatura especializada, sendo comparável aos dados relatados por Correia et al.,¹⁶ o que reforça a elevada qualidade e estabilidade do sistema de medição adotado.

A Figura 9 exibe os espectros gama obtidos para os padrões secundários de césio descritos anteriormente (Figura 5), correspondentes aos volumes de 10 e 15 mL da solução radionuclídica, respectivamente. Verifica-se que, em ambas as medições, foi possível identificar de maneira precisa e inequívoca o isótopo de césio, independentemente da diferença nas atividades específicas dos padrões, que foram de 694,3 e 1.041,5 Bq kg^-1.

 

 

As regiões de interesse (ROI), expressas em número de canal, revelaram-se bastante semelhantes entre os dois espectros, como era teoricamente esperado, o que evidencia a estabilidade operacional e a reprodutibilidade do sistema de detecção gama. Observou-se, contudo, um leve desvio na região correspondente ao Compton contínuo, o qual pode ser atribuído às variações nas concentrações de atividade dos padrões utilizados. Essa diferença influencia a densidade eletrônica do meio e, consequentemente, a distribuição relativa de eventos no espectro, sem, contudo, comprometer a correta identificação e quantificação do radionuclídeo de interesse.

Em ambos os espectros da Figura 9, não foram observadas variações na ROI utilizada para a caracterização do césio. A única diferença constatada refere-se à escala do eixo das ordenadas, a qual apresenta incremento proporcional à atividade do padrão mais concentrado, cujo comportamento é coerente com o aumento da quantidade de radionuclídeo presente na amostra, resultando em maior intensidade de contagem na região do canal central do fotopico.

Outro aspecto relevante refere-se à ausência de flutuações significativas na região do Compton contínuo, bem como na denominada Compton edge, situada imediatamente antes da ROI correspondente aos fótons característicos do ¹³⁷Cs, resultado esse previsto teoricamente por Montanheiro et al.¹⁷ Isso reforça a expectativa de que, tratando-se do mesmo radionuclídeo em diferentes concentrações, a forma espectral dessas regiões permaneça inalterada, sem distorções relevantes que possam comprometer a identificação ou quantificação do emissor.

Esses achados comprovam não apenas a estabilidade operacional do sistema de medição, mas também a reprodutibilidade do método adotado, fatores essenciais para a confiabilidade dos resultados analíticos.

Com o intuito de assegurar a fidedignidade das determinações e garantir a segurança metrológica na avaliação do isótopo de césio, foi calculado o limite de quantificação (LQ) para o sistema, utilizando-se a Equação 3^13,14 previamente descrita.

Os valores determinados para os dois padrões secundários considerados neste estudo encontram-se detalhados na Tabela 1, servindo como referência para a capacidade mínima de detecção quantitativa do método empregado.

 

 

A partir dos dados calculados, observa-se uma baixa dispersão nos resultados das determinações realizadas para as duas fontes de ¹³⁷Cs, refletindo a consistência e reprodutibilidade das medições. As incertezas associadas a cada análise, consideradas como dados de entrada no cálculo do limite de quantificação (LQ), resultaram em valores estatisticamente próximos entre si.

O valor médio obtido para o LQ foi de 2,18 ± 0,03 Bq kg^-1, significativamente inferior ao limite máximo permitido para césio em alimentos, estabelecido pela Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN), que é de 1,0 kBq kg^-1.⁵ Isso representa uma margem de segurança considerável, sendo o limite de quantificação encontrado aproximadamente 459 vezes menor do que o valor de referência, o que assegura elevada confiança metrológica na detecção e quantificação do radionuclídeo nas condições experimentais empregadas.

O resultado evidencia não apenas a sensibilidade do sistema espectrométrico utilizado, mas também a adequação do método de preparação e calibração adotado no presente estudo, garantindo a robustez necessária para a aplicação em análises de rotina ou de controle radiológico de produtos alimentícios.

Discussão dos resultados com base em achados científicos e nas diretrizes de organismos reguladores

Os resultados do presente estudo, com limites de quantificação abaixo de 1 kBq kg^-1 e resolução energética de 0,64% para o pico de 661,66 keV, mostram-se competitivos com investigações internacionais focadas na análise de ¹³⁷Cs por espectrometria gama em alimentos. Como exemplo, cita-se o estudo colaborativo conduzido por Montanheiro et al.¹⁷ e Correia et al.¹⁶ em diversos alimentos (mel, leite e ervas secas), que reportou limites de quantificação entre 210 e 1.130 Bq kg^-1, com reprodutibilidade de 4,1-7,4% para o isótopo em questão, enquanto o desempenho metodológico do presente estudo apresentou menor limite e menor dispersão nos resultados.

Em pesquisa realizada na África do Sul¹⁸ com diversas marcas de açúcar (14 amostras), utilizando HPGe de alta pureza, os limites de detecção variaram entre 0,16 e 0,48 Bq kg^-1, e os protocolos de calibração envolveram fontes multi emissoras padronizadas, incluindo o ¹³⁷Cs e materiais de referência da IAEA. A comparabilidade com o limite de detecção do presente estudo reforça a sensibilidade do método implementado.

Quanto à avaliação da qualidade analítica, a IAEA¹⁹ e a ICRP²⁰ estabelecem limites para incerteza expandida aceitável (< 5%) em análises radiométricas, valor alinhado tanto com os dados observados no estudo e naqueles colaborativo citados.

Adicionalmente, o relatório da UNSCEAR²¹ consolida dados globais de transferência de ¹³⁷Cs em alimentos, sinalizando concentrações residuais inferiores a 1 kBq kg^-1 em produtos farináceos de países não afetados por contaminações, o que corrobora os níveis encontrados no presente estudo.

Organismos reguladores como ANVISA e CNEN (Brasil),²² FAO/WHO Codex Alimentarius²³ e IAEA²⁴ reforçam limites máximos toleráveis de ¹³⁷Cs em alimentos processados em torno de 1 kBq kg^-1. Os valores obtidos neste trabalho estão várias ordens de grandeza abaixo desse limite, comprovando a adequação do método para controle de qualidade e segurança em produtos destinados à exportação.

Em síntese, o desempenho analítico do sistema proposto, com limites de detecção e incertezas comparáveis ou superiores aos relatos internacionais e em conformidade com parâmetros de órgãos como UNSCEAR, IAEA, ICRP, ANVISA e CNEN, demonstra a robustez, sensibilidade e relevância da metodologia para aplicação em monitoramento de ¹³⁷Cs em açúcar.

 

CONCLUSÕES

O modelo geométrico de recipiente desenvolvido neste estudo demonstrou plena compatibilidade com as especificações operacionais do sistema de espectrometria gama, atendendo de maneira satisfatória às exigências de acoplamento e eficiência de detecção do detector HPGe-Be. Sua concepção permitiu a otimização do arranjo experimental, assegurando adequada interação entre as amostras e o volume ativo do detector, fator determinante para a melhoria da sensibilidade do método.

Os experimentos realizados comprovaram a obtenção de alta resolução espectral em toda a faixa de energia investigada, com especial destaque para a região de interesse correspondente à transição gama característica do ¹³⁷Cs. A precisão em energia alcançada, foi evidenciada pela baixa discrepância entre os valores teóricos e experimentais, valida a robustez do procedimento de calibração adotado, garantindo a confiabilidade das medições.

A capacidade de quantificação do isótopo de césio revelou-se compatível com os rigorosos critérios metrológicos requeridos para análises nucleares de alta confiabilidade, com limites de quantificação significativamente inferiores aos valores de referência estabelecidos por órgãos reguladores, assegurando elevado nível de confiança nas determinações realizadas.

Em comparação com modelos comerciais e arranjos convencionais de medida, o recipiente desenvolvido apresentou redução expressiva de custo, sem comprometer o desempenho técnico, fator que reforça sua aplicabilidade em rotinas analíticas de laboratórios que operam sob restrições orçamentárias.

Por fim, o presente trabalho resultou no desenvolvimento de um modelo de calibração eficiente, tecnicamente robusto e economicamente viável para espectrometria gama com detectores HPGe-Be, destinado à análise de ¹³⁷Cs em matrizes alimentares como o açúcar. Tal contribuição representa um avanço significativo para os processos de controle de qualidade e segurança de alimentos, além de fortalecer as práticas de vigilância sanitária e proteção da saúde pública, em consonância com as diretrizes de segurança alimentar e radiológica vigentes.

 

DECLARAÇÃO DE DISPONIBILIDADE DE DADOS

Todos os dados estão disponíveis no texto.

 

AGRADECIMENTOS

Os autores agradecem à Universidade Federal de Pernambuco, ao Centro de Tecnologia e Geociências - Escola de Engenharia de Pernambuco e ao Departamento de Energia Nuclear pela infraestrutura disponibilizada.

Os autores também agradecem ao Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) pela Bolsa de Produtividade em Pesquisa 2 (No. 304557/2023-4), Projeto Universal - Edital CNPq/MCTI No. 10/2023 - Trilha B - Grupos Consolidados (No. 402209/2023-0), bolsa de pós-doutorado (processo No. 175873/2023-2) e a bolsa de doutorado (processo No. 141140/2021-6); à Fundação de Amparo à Ciência e Tecnologia do Estado de Pernambuco (FACEPE) pelas bolsas de pós-doutorado (Nos. BFP-0101-3.01/22, APQ-0245-3.01/21), pela bolsa de iniciação científica (No. BIC-0074-4.06/23) e pelo financiamento do APQ-Projeto Emergente (No. APQ-1049-3.09/22); à Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) e à Universidade Federal de Pernambuco (UFPE) - Pró-Reitoria de Pós-Graduação (PROPG), pelo apoio financeiro ao Edital PROPG 09/2023 (No. 23076.045850/2023-22) e à Pró-Reitoria de Pesquisa e Inovação PROPESQI - UFPE pelo apoio no Edital 05/2023 - Edital de Apoio à Produção Qualificada (No. 23076.055174/2023-86).

 

CONTRIBUIÇÕES DO AUTOR

Yasmin Marques dos Santos, Mariana Brayner Cavalcante Freire Bezerra, Isvânia Maria Serafim da Silva Lopes, José Araújo dos Santos Júnior: conceituação, curadoria de dados, análise formal, investigação, recursos, redação de rascunho original; Romilton dos Santos Amaral, Josineide Marques do Nascimento Santos, Zahily Herrero Fernández: recursos, investigação, supervisão; Beatriz Cardoso Campos de Assunção, Camilla de Andrade Tenorio Cavalcanti, Keyth Roslyn Barbosa da Silva: visualização, redação-revisão e edição. Todos os autores revisaram o manuscrito.

 

REFERÊNCIAS

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Editor Associado responsável pelo artigo: Eduardo M. Richter